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　・チャートのタイトル　⇒　Chartオブジェクト
　・軸のタイトル　　　　⇒　Axisオブジェクト

　それぞれのHasTitleプロパティーをTrueに設定して・・・

　・チャートのタイトル　⇒　ChartTitleプロパティー
　・軸のタイトル　　　　⇒　AxixTitleプロパティー

　から下位のプロパティー（Caption、Font、Interiorなど）を設定します。

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（サンプル）

　シート上にグラフ1つを作成し、コマンドボタンでチャートと数値軸、
　項目軸のキャプションを変更

　※サンプルでは折れ線グラフで実行を確認しています。

Private Sub CommandButton1_Click()

    ActiveCell.Activate 'コマンドボタンからの実行に必要（97のみ）
    
    With ActiveSheet.ChartObjects(1).Chart
    
        .HasTitle = True
            
            With .ChartTitle 'チャートのタイトル設定
            .Caption = "チャートのタイトル"
            .Font.Size = 24
            .Interior.Color = vbRed
            End With
        
            With .Axes(xlCategory) '項目軸タイトルの設定
                .HasTitle = True
                With .AxisTitle
                    .Caption = "項目軸のタイトル"
                    .Interior.Color = vbYellow
                    .Font.Size = 12
                End With
            End With
        
            With .Axes(xlValue) '数値軸タイトルの設定
                .HasTitle = True
                .AxisTitle.Caption = "数値軸のタイトル"
            End With
    
    End With

End Sub