作成済みのグラフに新たにデータ系列を追加するにはSeriesCollectionに対して
Addメソッドを用います。

（前提）(１) 一行目を項目行（系列名）とするセル領域（A1:C10)
　　　　(２) (１)と同シート上にA1:B10を元にしたグラフ

    ActiveSheet.ChartObjects(1).Chart _
        .SeriesCollection.Add Range("C1:C10")


また、手動でデータ系列を追加するには・・・

１．メニューの”グラフ”、もしくはグラフ上で右クリックから
　　”もとのデータ”を選択。”系列”タブの系列”追加”ボタン
　　から”名前”に系列名を入力、”値”の内容をクリアして
　　対象データ範囲をマウスで選択、あるいは文字入力。

　　※マクロ記録ではNewSeriesメソッドが使用されます。

　　※対象セル範囲に項目行を含め、”名前”に入力しない場合は
　　　項目行が系列名となります。

２．項目行を含めた対象セル領域をグラフ上にドラッグ＆ドロップ

    ※マクロ記録ではPasteメソッドが使われます。